아연-공기전지는 높은 에너지 밀도와 경제성을 갖춘 차세대 에너지저장장치로 주목받았으나 공기극에서 일어나는 산소 환원반응이 느려 실제 성능을 높이는 데 한계가 있다. 특히 기존의 철 단일 원자 촉매는 금속 원자가 쉽게 뭉치거나 활성 구조가 제한돼 높은 활성과 안정성을 동시에 확보하기 어려웠다.
연구팀은 전략적으로 MOF의 유기리간드와 같은 화학구조를 갖는 단량체를 물에서 라디칼중합을 이용해 친환경적으로 고분자를 합성하고, 금속유기골격체(이하 MOF) 표면에 코팅했다. MOF 표면의 금속이온과 고분자가 배위결합을 할 수 있도록 하는 계면 제어 전략을 사용해, 질소가 많은 고분자층을 MOF 입자의 분산상태에서 균일하고 선택적으로 표면에 코팅했다. 코팅된 소재를 탄화 후 탄소 지지체 내에 서로 인접한 이중 철 활성점을 안정적으로 형성했다.
이 방법은 열처리 과정에서도 철 종의 응집을 효과적으로 억제해, 높은 철 함량을 유지하며 원자 수준으로 분산된 활성 구조를 구현할 수 있게 했다. 그 결과, 기존 단일 활성점 기반 촉매의 한계를 넘어서는 고밀도·고분산 이중 활성점 구조를 확보했다. 이는 산소환원반응의 활성과 안정성을 동시에 높이는 핵심 요인이다.
한편 연구팀은 밀도범함수이론(DFT) 계산을 통해 성능 향상 원인을 규명했다. 인접한 두 개의 철 활성점은 기존 단일원자 촉매와 달리 산소 분자를 보다 효율적으로 활성화할 수 있으며, 특히 수산화 이온이 사전 흡착된 이중 철 구조에서는 0.24eV의 낮은 과전압으로 반응이 진행될 수 있음을 확인했다. 이는 단일 FeN4구조보다 유리한 반응 경로를 제공하며, 이중 활성점의 협동 작용이 산소환원반응 성능 향상의 핵심임을 보여준다.
이번 연구는 연세대 화공생명공학과 김정훈 교수와 신소재공학과 박성민 교수가 교신저자로 참여했으며, 김동균, 정성현, 박고등, 송명준 연구자가 공동 제1 저자로 참여했다. 김정훈 교수팀은 촉매의 합성 및 전기화학적 성능 평가를 주도했고, 박성민 교수팀은 X선 흡수 분광 분석을 통해 전자 구조와 배위 환경을 규명했으며, 한국전자기술연구원(KETI) 연구팀은 이론 계산을 수행했다.
한편, 이번 연구는 한국연구재단 나노 및 소재기술개발사업, 한국산업기술진흥원 산업혁신인재성장지원사업, 한국연구재단 LAMP 사업의 지원을 받아 수행됐다.